东莞市大湾区高等研究院智能计算研究中心、东莞市先进材料人工智能设计重点实验室夏广杰研究员与香港城市大学机械工程系赵仕俊副教授、江南大学、松山湖材料实验室等科研单位合作，在高熵电催化剂的智能逆向设计与快速筛选方面取得了重要进展。研究团队提出了一种基于主动学习（Active Learning）的“自上而下”逆向设计策略，有效突破了高熵催化剂成分空间巨大、计算成本高昂、传统机器学习依赖大规模DFT数据等瓶颈。

研究背景

    高熵合金因其多主元特性与复杂的局域结构，在能源催化领域展现出巨大潜力。然而，高熵体系的成分空间随包含的元素种类增多呈指数级膨胀，使得传统基于实验上的试错尝试与理论上的DFT穷举构型变得极为困难。普遍认为，高熵电催化剂（HEECs）的性能源于其复杂组成导致的“鸡尾酒效应”，但这种效应既难以通过经验判断，也难以通过简单模型准确预测。先前的深度学习方法虽能辅助预测性能，但其需要大量DFT数据组成数据集，这些数据的计算也需要大量时间。因此，发展一种能在较少DFT样本条件下高效探索高熵成分空间的逆向设计策略具有重大意义。

研究成果

    本研究构建了一个由CGAN、AGAT图神经网络、KNN与高通量DFT组成的主动学习框架。通过15轮主动学习循环，模型实现收敛，训练后的AGAT模型在能量和原子受力预测上的误差仅为0.002 eV/atom与0.040 eV/Å，达到或超越现有高熵催化剂机器学习势能面的先进水平。最终成功推荐了一系列高性能非等原子比高熵催化剂。研究进一步揭示了各元素的作用，即：Pd与Pt是HER的关键活性位点，决定反应中心的电子结构；Ni、Co、Fe虽活性较弱，却可通过构型熵带来局域电子结构扰动，实现“鸡尾酒效应”；混合后的d带中心较纯金属显著优化，证实多主元高熵合金在电子态调控中的优势。

研究意义

    本研究提出了一种高效、可扩展的逆向设计策略，大大减少了高熵电催化剂机器学习模型所需的DFT数据量，有望成为高熵催化剂成分设计新范式。在催化机理上，本研究形象地展现了高熵合金“鸡尾酒效应”的来源：Pd/Pt为活性中心，Ni/Co/Fe通过构型熵触发鸡尾酒效应，优化活性中心的性能。该工作不仅为高熵材料的智能化设计提供了强有力的技术路线，更为下一代电催化剂研发提供可推广框架。